전고체 리튬전지의 난제 해결, 전고체전지 상용화 앞당겨리튬 수지상 완전억제. 저압 구동, 상온작동, 음극한계 극복
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- ▲ 좌측부터 박철민 교수, 윤정명 연구원, 톤다이만 박사후 연구원ⓒ
경북 구미시에 있는 국립금오공과대학교 박철민 교수(재료공학부) 연구팀이 전고체 리튬전지의 ‘리튬 수지상 형성’ 과 ‘계면 불안정성’ 문제를 해결하는 고성능 리튬 화합물 음극소재를 개발했다고 17일 밝혔다.이번 연구는 에너지 및 소재분야 국제 학술지인 ‘Advanced Energy Materials(IF 26.0)’ 3월호에 게재됐으며, 표지(Cover)로도 선정돼 우수성과 학술적 가치를 인정받았다.◇ 리튬 금속 음극의 근본적 한계와 새로운 접근액체 전해질을 사용하지 않는 전고체 전지는 화재 위험이 낮은 차세대 배터리 기술이다. 그러나 리튬 금속 음극을 사용할 경우 ‘리튬 수지상 성장’과 ‘전극–전해질 계면 분해 반응’이 발생해 안정적인 구동이 어렵다는 문제를 안고 있다.특히, 높은 전류에서 급격히 발생하는 수지상 성장을 억제하면서도 높은 출력 특성을 확보하는 것이 난제다. 이를 보완하기 위해 요구되는 고압 구동 조건 역시 전고체전지 상용화 장애 요인이다.연구팀은 이를 해결하기 위해 ‘리튬–갈륨(Li–Ga) 화합물 기반 음극 소재’라는 새로운 접근으로 기존 음극 소재 한계를 극복했다.◇ DFT 시뮬레이션으로 규명한 ‘최적의 음극 소재, 리튬-갈륨 화합물 구조’연구팀은 DFT(밀도범함수이론) 시뮬레이션을 통해 리튬-갈륨 이원계 화합물 전체를 분석하고, 열역학적으로 안정적인 LiGa 단일 화합물을 최적의 음극 소재로 선정했다.LiGa는 입방정(Cubic) 결정 구조 내에 다수의 리튬 확산 채널을 가지며, 리튬-갈륨 화합물 중 우수한 열역학적 안정성과 높은 이온 및 전자 전도도를 동시에 가지는 구조를 확인했다.◇ 상용화의 걸림돌 ‘고압 구동’ 해결 … 3 MPa 저압에서도 우수한 성능전고체전지 상용화 걸림돌 중 하나는 전극 간 접촉 유지를 위한 외부 가압 장치였다.특히 기존 합금계 음극들은 20 MPa 이상의 높은 압력이 필요해 전지 시스템의 무게와 제조 비용을 높였다.연구팀이 개발한 리튬 화합물 음극은 우수한 기계적 특성을 바탕으로 3 MPa의 낮은 압력에서도 완벽한 계면 안정성을 보였다.이는 큰 외부 장치 없이도 전고체전지를 구현할 수 있게 해 배터리 팩의 에너지 밀도를 높이는 핵심 기술이다.◇세계 최고 수준의 전극 성능연구팀은 리튬 화합물 음극과 NCM 양극, 황화물계 고체전해질을 결합한 전고체전지 풀셀을 제작해 실제 구동 성능을 검증했다.그 결과, 상용화의 핵심 지표 중 하나인 면적당 용량 14.47 mAh/cm2를 달성했으며, 3 MPa의 저압 조건에서도 수 백회의 충·방전 동안 안정적인 수명 특성을 유지했다.또 55℃의 고온에서도 안정적인 구동 성능을 확인했으며, 파우치셀 테스트를 통해 대면적 배터리 시스템 적용 가능성까지 입증했다.박철민 교수는 “전고체전지의 고성능화를 위해서는 전극 내부에서 리튬 이온과 전자가 원활하게 이동할 수 있어야 하지만, 기존 소재들은 저압 환경에서 계면 접촉 안정성과 이온·전자 전도성을 동시에 확보하기 어려웠다.”며, “이번 연구를 통해 저압 조건에서도 고용량과 안전성을 동시에 확보할 수 있는 전극 구조를 제시한 만큼, 향후 다양한 전극 시스템으로 기술을 확장해 전고체전지 상용화를 앞당기는 후속 연구를 지속할 계획”이라고 밝혔다.
